Jeffreys hizo una gran carrera en el cine británico interpretando sobre todo papeles cómicos y encarnando a personajes más viejos que él mismo gracias a su prematura calvicie, su famoso mostacho y su voz de barítono. Así, por ejemplo, hizo de padre del excéntrico inventor Caractacus Potts, interpretado a su vez por Dick Van Dyke, en la famosa película "Chitty Chitty Bang Bang" (1968) aunque Jeffrey era en realidad algo más joven que su compañero de reparto.
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